地球环境所揭示接触起电驱动的微液滴非均相反应新机制

微液滴在热力学和动力学性质上显著不同于宏观水体,是驱动非均相界面高效转化的新型微反应单元。接触起电(Contact-ElectrificationCE)产生的局域电场可为跨越化学反应势垒提供额外驱动力,并在微液滴带电及界面化学反应中发挥重要作用。但CE过程中电荷如何产生、迁移与积累,以及局域电场如何影响微液滴非均相界面的电荷交换、能量转化和反应路径调控,仍缺乏系统认识。

中国科学院地球环境研究所空气净化新技术团队(AirPNT)联合北京纳米能源与系统研究所,将摩擦电辅助雾化与电磁波实时探测相结合,从CE产生的电荷与能量出发,系统研究微液滴形成过程中的界面电荷动态及其与非均相化学反应之间的关系。研究发现,CE可诱导发生显著的界面电荷分离与极化,并引发微液滴及其周围环境的高频击穿放电,产生可实时探测的电磁辐射,信号强度最高约30 dBm,其无线电磁辐射能量可转化为直流电能回收利用(图1)。CE产生的环境电场还能极化储液区域,使水体出现罕见的负电荷积累,电荷密度达6 nC mL-1,并产生千伏量级高电压(图2);电荷饱和时,储存电能可维持LED阵列工作约1 min。结合理论计算、电子顺磁共振等实验,研究进一步发现,含缺陷固体表面的CE电场有利于微液滴高频击穿和非均相反应,促进自由基、H2O2H2等物种生成。

上述结果揭示了CE驱动微液滴过程中“电荷迁移-电磁能量释放-界面极化-非均相反应”的连续过程,表明CE产生的局域电场可调控微液滴非均相界面化学反应。该工作为理解微液滴的微反应单元特性、利用界面电场调控微液滴非均相反应提供了机制新认识,并有望拓展微液滴技术在液态介质静电储能、纳米材料制备、水体消毒、空气净化,及自驱动无线传感等领域的应用(图3)。

相关成果发表于Advanced Materials。该工作获国家自然科学基金(42403080)、中国科学院青年交叉团队(JCTD-2022-17)和国家重点研发计划 (2021YFA1201601)等项目共同资助。

文章链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.75039

1. (a-b) CE电场诱导微液滴高频击穿放电过程中电磁辐射检测装置及实时信号;(c)无线电磁辐射能量收集与直流电输出性能优化。

2. (a-b) CE电场极化储液区内液体的单位体积电荷随时间变化曲线与CE电场诱导极化及带电过程机制;(c) 储液区域上方电荷随时间变化曲线。

3. CE电场驱动微液滴的非均相化学循环机制及其在多领域的应用潜力。


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