Nature Geoscience: 海洋飞沫气溶胶-被忽视的海洋大气云凝结核来源
地球环境研究所黄汝锦团队与爱尔兰国立高威大学Colin O’Dowd团队在海洋气溶胶对云凝结核的贡献方面取得重要进展
海洋气溶胶是全球气候模式的重要组成部分，也是制约气候模型预测准确性的主要不确定性来源之一。海洋气溶胶由一次气溶胶和二次气溶胶组成，其中海洋一次气溶胶是在海-气界面通过气泡破碎飞溅产生的颗粒物，因此也被称为海洋飞沫气溶胶(Sea Spray Aerosol, SSA)。一般来说，SSA的产量和风速正相关，其数值模型被称为源通量方程，是全球大气化学传输模式不可或缺的基础参数。
当前SSA的参数化大多都基于质量浓度，且尺寸大都集中于微米级别，对亚微米和纳米级SSA的研究非常有限，虽然亚微米级SSA对SSA总质量浓度贡献不大，但其对SSA数浓度的贡献可能很重要。对SSA数浓度的认识不足，极大影响了我们对SSA的气溶胶-云相互作用的定量评估。另外，现有的SSA源通量方程(超过20个)存在很大差异：不同源通量方程模拟的全球SSA总量差异高达几个数量级；不同源通量方程的粒径范围不同，使云凝结核(CCN)数量的相互比对变得困难，影响海云的间接气候效应评估。由此可见，正是不同源通量方程的粒径范围不同以及从环境中提取SSA的方法不同，造成我们对SSA直接和间接气候效应评估的极大不确定性，因此亟需对完整的SSA粒径分布和通量方程进行统一。但现有的分析方法难以直接从海洋大气中获取SSA的粒径分布，常用的滤膜分析因为采样时间和粒径分辨率太低，无法获得不同风速条件下SSA浓度。
已有报道的研究都假设SSA粒径分布可以被一个中位数为微米级的、超宽的对数正态分布函数所描述，并利用观测的微米级粒径分布来拟合这个函数，进而外推出SSA的完整粒径分布。例如，Quinn 等人在Nature Geoscience发表的研究推算SSA对全球海洋大气CCN的贡献不足30% ；Saliba等人在PNAS发表的研究推算SSA在风速高达20 m s-1的情况下数浓度仅为30 cm-3。如何从真实的海洋大气环境中分离SSA和海洋二次气溶胶，是理解海-气界面物质和能量交换的一个关键和极具挑战性的工作。
针对这一难题，爱尔兰国立高威大学Colin O’Dowd教授团队与中科院地球环境研究所黄汝锦研究员团队巧妙地利用海盐气溶胶超高吸湿性的特点，量化了SSA的粒径分布(35 nm-10 μm)，进而揭示了SSA对海洋大气CCN的贡献。研究结果发现SSA的数浓度被低估了1-3个数量级，因此SSA对海洋大气CCN的贡献也被低估了一倍以上。这项工作首次明确了亚微米级SSA粒径分布与风速的通量方程，揭示了传统方法对SSA数浓度的严重低估(图1)，纠正了SSA对海洋大气CCN贡献低的传统观点，为评估海-气界面物质交换及全球气候变化提供了可靠的参数化方案。
图1. a)不同风速下不同方法获得的SSA数浓度：吸湿性方法(hygroscopicity-based，深蓝色)、单模态对数正态分布拟合法(free-mono-modal，橙色)以及文献报道的其它函数；b)不同过饱和度和风速下吸湿性方法和单模态对数正态分布拟合法获得的SSA对海洋大气CCN贡献的差异。
上述研究成果以“海洋飞沫气溶胶-被忽视的海洋大气云凝结核来源”(Sea spray as an obscured source for marine cloud nuclei)为题，2022年4月7日发表于《自然·地球科学》(Nature Geoscience); 徐威博士为第一作者，中国科学院地球环境研究所黄汝锦研究员、爱尔兰国立高威大学Darius Ceburnis博士和Colin O’Dowd教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院、国家留学基金委、爱尔兰环保署和欧盟的经费支持。
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