酸度在大气液相化学中扮演着至关重要的角色，它影响着半挥发性气体、有机酸和碱在气溶胶颗粒、云水和雾滴中的分配以及化学反应速率等。之前的研究一般认为在人为污染严重的区域，由于SO₂、NO_x等酸性气体的大量排放会导致大气气溶胶和云/雾呈明显的酸性特征，这也是酸雨形成的重要原因。关中平原由于其盆地地形限制，人为排放集中，同时又受到黄土高原及西北粉尘源区的传输贡献，是我国及全球大气污染最为严重的区域之一。但人为排放的酸性物质和碱性的粉尘复合污染会如何影响关中地区大气气溶胶和云/雾水的酸度，目前仍未有明确的认识。

　　中国科学院地球环境研究所气溶胶理化过程及环境效应团队于在2020年夏季对关中地区华山山顶（海拔约2060 m）的云水和PM_2.5样本进行了同时采集，首次观测了该地区自由对流层云水的酸碱性特征。结果显示：处于自由对流层的山顶区域云/雾水呈明显的碱性特征（pH=7.6），但对应时期PM_2.5则酸性较强（pH=3.2）（图1），这一结果的主要原因可能是西北方向粉尘的输送显著影响了山顶云/雾水的形成。研究比较了同期颗粒物和云水中的SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）的浓度及其在总SNA中的占比。结果显示，SO₄^2-在颗粒物中占主导地位，占总SNA的63.4%，而在云水中的比例显著降低，仅占总SNA的30.1%。相反，NO₃^-和NH₄⁺的比例分别从28.5%和8.2%增加到39.8%和30.2%（图2）。这一变化主要归因于云中SO₄^2-和NO₃^-的复杂形成机制和来源。在相对较低的酸度条件下，有机酸的离解程度增加，云/雾水样本中无机阴离子当量显著不足，高浓度二元羧酸（1237.4 g L^-1）可能与NH4+形成盐类复合物，进而影响云/雾水的酸碱度。总结国内外之前的研究还发现，随着二氧化硫的持续减少，全球大多数区域云/雾水的pH值在近几十年中有所上升，这也可能对未来降水的酸碱性产生影响。

　　这项研究成果已发表在环境科学领域的国际知名期刊Science of The Total Environment上。中国科学院地球环境研究所沈敏霞博士为该研究的第一作者，李建军研究员为共同通讯作者之一。该研究得到国家自然科学基金、陕西省自然科学基础研究计划、中国科学院西部之光项目以及中国科学院青促会等项目的联合资助。

　　文章信息与链接：

　　Minxia Shen, Jianjun Li, Yali Liu, Wenting Dai, Gehui Wang, Weining Qi, Yukun Chen, Xiao Guo, Yifan Zhang, Lu Li, Yue Cao, Qiao Feng, Hui Su, Junji Cao, Comparison of acidity and chemical composition of summertime cloud water and aerosol at an alpine site in Northwest China:implications for the neutral property of clouds in the free troposphere, Science of The Total Environment, 925, 171775. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.171775 

　　图1 华山PM_2.5和云水酸度

　　图2 华山PM_2.5和云水中SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺的浓度及其在SNA中的占比