地球环境研究所通过树轮14C量化我国区域大气本底站化石燃料排放与东亚夏季风的影响
大气二氧化碳的放射性碳同位素(14CO2)的变化是识别人类活动影响的重要示踪信息。随着我国经济的快速增长,区域背景站的观测结果可能受到邻近经济区化石燃料CO2(CO2ff)排放的影响。因此,有必要对过去几十年间CO2ff对区域背景大气CO2的贡献进行定量评估。然而,我国缺乏连续、长期的大气Δ14CO2观测资料。树木年轮在生长过程中可连续记录大气CO2的Δ14C信号,为开展长期尺度研究提供了独特载体。通过测量背景站点树轮的Δ14C值,可以量化CO2ff对区域背景大气的贡献和示踪大气运动。
中国科学院地球环境研究所牛振川研究员团队改进了树轮α-纤维素的预处理方法。该方法在化学提取过程中引入超声波处理,有效缩短了样品处理时间,并提高了批量处理能力。将该预处理方法应用于不同树种树轮样品的14C分析。结果表明,该方法在亚化石树轮样品(第六届放射性碳测年国际比对活动的标准样品E,贝壳杉)和现代树轮样品(上甸子区域背景站松树)中均表现出稳定的处理效果,可应用于树轮14C分析研究。
在此基础上,研究团队选取长白山、南五台、临安和鼎湖山四个区域背景站,建立了1948-2023年的树轮Δ14C序列,揭示了近70年来我国区域背景大气Δ14C的时空变化特征。研究结果表明,四个站点树轮Δ14C的变化具有明显的阶段性特征,可划分为核试验期前、全球核试验期和核试验期后三个阶段。核试验期间,大量核爆产生的14C进入大气,使树轮Δ14C显著升高,并于1964年达到峰值;随后在《部分禁止核试验条约》实施后逐渐下降。改革开放以来,尤其是2000年以后,随着我国化石燃料排放的快速增长,多个站点树轮Δ14C明显低于北半球背景水平,反映出人类活动对区域背景大气组成的显著影响。
进一步分析发现,2000-2019年期间,树轮Δ14C与相应区域CO2排放量之间呈显著负相关关系。长白山、南五台、临安和鼎湖山的树轮Δ14C值每降低1‰,东北、陕西省、长江三角洲地区和广东省的CO2排放量分别增加8.3±0.7 Mt、3.3±0.2 Mt、14.3±0.0 Mt和4.2±0.2 Mt。基于Δ14C观测结果估算CO2ff年际浓度,发现在1985-1999年,研究地点的CO2ff浓度较低;在2000-2019年,CO2ff浓度明显增加。其中临安和鼎湖山的CO2ff浓度分别在2014年和2011年达到峰值,与长江三角洲经济区和广东省的年CO2排放量波动相关。
此外,研究团队利用核试验时期Δ14C信号,结合双端元混合模型,定量评估了东亚夏季风对区域背景大气的影响。结果显示,在1964-1966年期间,东亚夏季风对我国东部和南部区域背景大气的贡献可达40%-55%,揭示了核爆14C在示踪大气运动中的应用潜力。
相关成果发表于国际期刊Chemical Geology和Environmental Research上,并得到国家自然科学基金(42173082,42330114、41773141)和陕西省自然科学基础研究计划(2024JC-JCQN-34)的共同资助。
Jingdi Qin, Zhenchuan Niu*, Weijian Zhou, Yunfei Huang, Xue Feng, Dan Liang, Guowei Wang, Xuefeng Lu, Yu Huang, and Hong Wang. Comparisons of pretreatment extraction methods for tree-ring radiocarbon analysis. Chemical Geology, 2025, 678, 122648 https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2025.122648
Jingdi Qin, Zhenchuan Niu*, Weijian Zhou, Sen Wang, Dong Zhou, Guiqian Zhang, Xue Feng, Xuefeng Lu, Yunchong Fu, and Qianli Ma. Quantifying the Contributions of Fossil Fuel Emissions and East Asian Summer Monsoon to Chinese Regional Background Atmosphere by Tree-Ring Δ14C. Environmental Research, 2026, 123600 . https://doi.org/10.1016/j.envres.2025.123600

图1 改进方法提取树轮α-纤维素的处理流程。

图2 第六届放射性碳测年国际比对活动的标准样品E经过不同预处理后的F14C值结果。红色、绿色和蓝色圆点分别代表经过ABA-B、Jayme-Wise和改进方法处理后的结果。误差棒代表14C测量的误差。灰色虚线代表国际共识的F14C范围(F14C=0.2600±0.0024)(Scott et al., 2017)。

图3 1948-2023年间长白山(a)、南五台(b)、鼎湖山(c)树轮Δ14C与北半球背景Δ14C的时间序列对比图。北半球Δ14C背景数据源自Hua et al.(2022)。

图4 长白山、南五台、临安与鼎湖山树轮Δ14C序列分别与中国东北地区、陕西省、长三角经济区及广东省碳排放量(CEADs, 2024; Shan et al., 2018, 2020)的相关性分析。

图5 1985年以来南五台、临安与鼎湖山的年度化石燃料二氧化碳(CO2ff)浓度。

图6 核爆时期通过双端元混合模型量化东亚夏季风对区域背景点影响的原理。
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