地球环境研究所揭示液态水影响下冬季二次有机气溶胶生成机制的粒径分布特征
二次有机气溶胶(SOA)在颗粒物大气污染中起着重要作用,但其形成机理尚不完全清楚。颗粒物混合状态、吸湿性和酸性等特性对SOA生成影响显著,二气溶胶化学组成的粒径分布可以提供重要的信息来阐明大气气溶胶的形成和转化过程,例如新粒子的形成和生长,或光化学和水相反应。因此,分析气溶胶化学组成及来源的粒径分布特征有助于理解它们在大气中的形成机制。
中国科学院地球环境研究所黄汝锦研究员团队通过对西安地区非难熔性细颗粒物(NR-PM2.5)粒径分布的测量,研究了冬季霾污染中无机离子变化对大气气溶胶吸水性和二次有机气溶胶(SOA)形成的潜在影响。与2013-2014年冬季相比,2018-2019年冬季无机气溶胶的组成变化显著,从硫酸盐主导转变为硝酸盐主导。在整个粒径范围内,硫酸盐和氯化物的含量降低,硝酸盐的含量增加,铵的含量主要在粒径较大时增加。这些变化导致了气溶胶吸水性的粒径依赖性演变特征。在大多数情况下,气溶胶吸水性的增强主要与硝酸盐和铵的贡献增加有关,在大粒径和高相对湿度下(RH > 70%),增长最高可达5-35% 。相关结果强调了氯化物对气溶胶吸水性不可忽视的影响。机器学习结果进一步表明,从2013-2014年到2018-2019年,气溶胶水在影响 SOA 形成中的相对重要性增强。在2018-2019年冬季,气溶胶水对 SOA 的形成作出了重大贡献,特别是在较大的颗粒尺寸下。气溶胶水的 SHAP 值随着气溶胶水含量的增加而增加。这意味着在较大的粒径和较高的相对湿度下,大部分增强的气溶胶吸水性可能有助于有效的液相 SOA形成。这项研究突出了气溶胶水作为一种媒介,在联系无机物和有机物多相过程中的关键作用。
上述研究结果强调液态水在二次有机气溶胶生成中的重要调节作用,该成果近期发表于Atmospheric Chemistry and Physics期刊上。该工作得到国家自然科学基金(NSFC41925015),中国科学院项目(XDB40000000和ZDBS-LY-DQC001),陕西省青年基金(2023-JC-QN-0319)和国家重点研发项目(2023YFC3705503)的支持。
Duan, J., Huang, R.-J.*, Wang, Y., Xu, W., Zhong, H., Lin, C., Huang, W., Gu, Y., Ovadnevaite, J., Ceburnis, D., and O'Dowd, C.: Measurement report: Size-resolved secondary organic aerosol formation modulated by aerosol water uptake in wintertime haze, Atmos. Chem. Phys., 24, 7687–7698, https://doi.org/10.5194/acp-24-7687-2024, 2024.https://doi.org/10.5194/acp-24-7687-2024
图1. 2013-2014和2018-2019西安冬季无机气溶胶吸湿性增长系数随粒径和湿度的变化情况
图2. 2013-2014和2018-2019西安冬季各因素在SOA生成中的相对重要性分布
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