地球环境研究所在大气钚的沉降、保存及再迁移行为研究中取得新进展

人工放射性钚同位素(239Pu240Pu)主要通过大当量大气核武器试验释放,除其本身较高的辐射毒性,目前239,240Pu已作为最有潜力的示踪剂开始应用于土壤侵蚀定量化研究用作沉积物定年新型绝对年代标尺等,因此近年来239,240Pu在环境科学领域逐渐受到广泛关注。但是目前针对不同地区239,240Pu的来源,239,240Pu在不同沉积环境下的保存特性,以及大气核武器试验停止后239,240Pu的环境行为等仍然了解有限,这直接导致区域的特征沉降曲线及沉降形式等问题不清,阻碍239,240Pu的环境示踪应用。因此本研究在我国典型西北干旱区,选择物质来源以大气沉降为主的高时间分辨率泥炭样品作为载体,基于其清晰简单的沉积环境、高沙尘通量,分析其中239,240Pu的水平及其变化,以探索区域239,240Pu的来源、保存和再分配过程。

结果显示239,240Pu的浓度变化与典型大气沉降物(冰芯、大气降尘等)相似,呈特征的双峰分布形式,次峰位于1952年,主峰位于1963年,与全球大气核武器试验两个峰值时期吻合,同时240Pu/239Pu比值与全球沉降无异,表明区域239,240Pu主要来源于全球大气核武器试验降尘。泥炭中239,240Pu显示良好的保存特性,并未显著向深层迁移,主要受控于伊吾泥炭接近中性的水体环境。但是239,240Pu通量(128±7 Bq/m2)却明显高于同纬度带、近岸、低沙尘通量区域的值,以及在1980年大气核武器试验全面停止后,239,240Pu的浓度与泥炭有机质含量呈非典型的负相关(r=-0.79, P<0.01)。通过与区域年均温、冰川积累量、冰川中陆源碎屑含量等综合对比分析可知,239,240Pu浓度高值均发生在冷干、沙尘频发的年份,因此说明大气核武器试验停止后,从周围戈壁荒漠、沙漠等沙尘源区悬浮起来的沙尘,可以携带239,240Pu传输并再次沉降保存在伊吾泥炭中。经计算该部分239,240Pu的沉降通量约为77 Bq/m2,甚至超过大气核武器试验直接沉降量(51 Bq/m2)。本研究创新性地针对干旱区大气核武器试验来源239,240Pu的环境行为展开讨论,并首次定量化计算核武器试验停止后再迁移的贡献量,为多类环境科学研究提供了重要的标尺,以拓展239,240Pu的示踪应用范围和潜力。

上述成果发表在Chemosphere期刊上,文章第一作者为赵雪副研究员,通讯作者为侯小琳研究员。研究得到了国家自然科学基金委(419912521187526122306184),以及中国科学院(XDB40020100, ZDBSSSW-DQC003)等项目的支持。

Xue Zhao, Xialin Hou, Zhao Huang, Lu Tang. Source, preservation and re-suspension of 239,240Pu in a well dated peat core collected from northwest China. Chemosphere. 2024, 359, 142267.

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2024.142267

图1 伊吾泥炭239,240Pu的时间变化及其与已报道大气沉降记录、大气核武器试验当量的对比

图2 伊吾泥炭中239,240Pu通量随时间的变化及不同来源的占比(下);伊吾泥炭中239,240Pu的二次传输来源示意图(上)



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